氣-液界面活性納米粒子制備及催化應用研究.pdf

1、氣、液、固三相催化反應體系在實驗室合成及工業(yè)生產中均具有較多的應用。傳統(tǒng)的化學反應是在有機溶劑中進行的，由于有機溶劑的加入對人體和環(huán)境會造成危害，且與綠色化學的要求不相符，因此，水作為一種綠色無污染的溶劑受到研究者的青睞。但是，由于氣體在水中的溶解度較低，使得催化反應速率受到限制。因此，尋找一種有效的催化反應模式來加快反應速率、提高反應產率至關重要。氣泡能將氣、液、固三相充分混合，使三相的接觸面積得到顯著提高，進而加快反應速率、提高反應

2、產率。所以合成一種能夠穩(wěn)定氣泡的固體粒子，并將其應用于催化反應成為一項關鍵任務。
　　本研究制備了具有界面活性的催化劑，對其作為起泡劑穩(wěn)定氣泡進行了研究，利用TEM、FT-IR、氮氣吸附、接觸角、元素分析等手段對材料和催化劑的形貌、表面官能團及潤濕性等進行表征，首次將具有界面活性的固體粒子作為起泡劑穩(wěn)定的氣泡應用于水相催化加氫和水相催化氧化反應，研究了氣泡的形成對反應產率的影響，為考查制備的催化劑的成泡穩(wěn)定性和催化活性穩(wěn)定性，分別

3、以2-丁烯-1,4-二醇和水楊醇為底物進行催化加氫和催化氧化成泡循環(huán)反應，并取得了較好的結果。首先，用疏水性辛基三甲氧基硅烷(C8)對SiO2納米球(SN)表面進行功能化修飾，成功制得了具有界面活性的材料(SN-C8)，并將其作為起泡劑進行穩(wěn)定氣泡的研究。探討了硅烷嫁接量、材料加入量、NaCl的濃度、溫度等因素對氣泡的形成及其穩(wěn)定性的影響。實驗結果表明，當硅烷的嫁接量為0.6 mmol/g，且將0.2 g SN-C8-0.6加入到2 m

4、L質量濃度為0.05 g/mL的NaCl水溶液中時形成的氣泡25℃下可穩(wěn)定72 h，當溫度達到100℃時，氣泡開始坍塌；其次，在上述研究的基礎上制備了具有界面活性的、負載貴金屬Pd的催化劑SN-Pd-C8，并首次應用于催化水相加氫成泡反應。以2-丁烯-1,4-二醇為底物，研究了氣泡的形成對水相加氫反應速率的影響，并進行循環(huán)反應，考查了催化劑的成泡穩(wěn)定性和催化活性穩(wěn)定性。實驗結果表明，氣泡的形成能夠提高反應產率，當沒有氣泡形成時，反應產率

5、僅為31％，且反應較慢。當形成氣泡較多時，產率可達100%，且反應較快。循環(huán)實驗共進行了7次，在循環(huán)反應過程中均形成了較多的氣泡，反應產率變化不大，7次循環(huán)反應后，仍達到80%左右。說明制備的催化劑具有良好的成泡穩(wěn)定性和催化活性穩(wěn)定性；最后，以親水性二乙烯三胺基丙基三甲氧基硅烷和疏水性辛基三甲氧基硅烷對SN表面進行功能化修飾，得到具有界面活性的材料SN-C8N，并以此為載體吸附貴金屬Au，制備出具有界面活性的催化劑Au/SN-C8N，并