聚合物先驅體陶瓷法制備SiC-Si3N4納米復合材料及其力學性能研究.pdf

1、SiC/Si3N4陶瓷復合材料具有非常優(yōu)越的室溫和高溫機械性能，在航空航天發(fā)動機熱端部件、尾噴管以及核反應堆新型冷卻管等方面具有重要應用價值。眾所周知，復合材料的顯微結構、致密度以及均勻性等對其綜合性能有很大影響。傳統(tǒng)的粉末冶金和高溫燒結方法易導致晶粒異常長大、結構均勻性差、致密度低等問題。因此，急需一種新的方法制備高性能的SiC/Si3N4陶瓷復合材料。
　　本論文結合聚合物先驅體陶瓷法和放電等離子體燒結法來制備SiC/Si3N

2、4陶瓷復合材料。聚合物先驅體陶瓷是利用熱解液態(tài)先驅體獲得的非晶態(tài)新型陶瓷，具有成分均一，且可以在原子/分子尺度進行調控等特點。以先驅體聚氮硅烷為原料，低溫熱解獲得 SiCN/SiAlCN先驅體陶瓷非晶粉體，采用放電等離子燒結制備出SiC/Si3N4納米復合材料。主要研究燒結溫度和Al含量對復合材料的致密化行為、物相組成、微觀結構和室溫力學性能的影響。根據燒結曲線分析燒結行為；采用阿基米德法測量復合材料的密度；通過XRD和Raman等手段

3、分別研究復合材料的相組成和微結構；利用SEM和HRTEM（包括EDS）等技術獲得復合材料的顯微結構、元素分布等信息；采用納米壓痕法測試復合材料的硬度、彈性模量以及室溫蠕變性能等力學性能，研究結果表明：
　?。?）復合材料的致密化過程分為緩慢致密化、快速致密化和平穩(wěn)致密化三個階段。升高燒結溫度和增加Al含量有利于促進致密化。復合材料的密度隨著燒結溫度的升高而升高，由2.43增加到3.05 g/cm3；隨Al含量的增加出現先降低后升高

4、的趨勢，由3.11下降到2.78后又增加至2.97g/cm3。
　?。?）復合材料的主晶相是SiC和Si3N4。此外還有少量的Si2N2O，Si和無定型 C；同時隨燒結溫度的升高，結晶度提高，A15-1750結晶最完全。此外，隨著燒結溫度的升高，碳的有序度和碳區(qū)尺寸均增加。N與摻雜的Al通過N-Al鍵形成多配位結構單元起固氮作用。隨 Al含量的增加，固氮能力增強，Si3N4的相對峰強增加；同時，隨著Al含量的增加，碳的有序度下降，

5、碳區(qū)尺寸減小。α-SiC的生成溫度被降低到1650℃。發(fā)現A0-1700中Si2N2O、部分Si3N4以及A15-1750中的部分Si3N4分解生產少量的Si。
　　（3）復合材料的致密度和晶粒尺寸隨燒結溫度的升高而增加；隨著Al含量增加先減小后增加。A5-1700的平均晶粒尺寸最??；A0-1700平均晶粒尺寸最大。HRTEM及面掃描結果顯示：A0-1700中SiC量多Si3N4量少，出現成分偏析，O主要分布在晶界區(qū)域，而同樣燒結

6、溫度含 Al的復合材料中 Si3N4與 SiC相間出現，分布均勻，Al與O彌散分布，當Al含量增加時，Al逐漸向富N區(qū)域擴散。
　?。?）復合材料的硬度隨燒結溫度的升高而增大，由14.16±0.64 GPa增加至25.38±1.02 GPa；彈性模量從146.14±9.06 GPa增加到367.91±8.55 GPa。隨著Al含量的增加，硬度和彈性模量均出現先減小后增大的趨勢。A0-1700的室溫蠕變行為對加載載荷、加載速率、保載