鈰基SCR催化劑對燃煤煙氣汞催化氧化的實驗與機理研究.pdf

1、燃煤電廠是大氣中人為汞排放的重要來源。汞以氧化態(tài)汞（Hg2+）、顆粒態(tài)汞（Hgp）和單質汞（Hg0）三種形態(tài)存在于煙氣當中。其中氧化態(tài)汞易溶于水，容易被濕法脫硫裝置所脫除；顆粒態(tài)汞可以被除塵裝置脫除；最難處理的就是單質汞，由于其不溶于水且容易揮發(fā)，所以很容易排放至大氣造成污染。SCR催化劑可催化氧化單質汞，但目前投入工業(yè)應用的SCR催化劑還存在一些問題，如溫度窗口較窄、比表面積低、抗硫性能較差等，因此需要開發(fā)新型SCR催化劑，可以更為高

2、效的實現(xiàn)氮氧化物和汞的協(xié)同脫除。
　　本文引入儲氧能力強的CeO2和比表面積大的SiO2，采用溶膠凝膠法合成了CeO2/TiO2-SiO2（CTS）催化劑，并在固定床實驗臺架上，研究了該催化劑在模擬煙氣條件下對單質汞的催化氧化性能。研究結果表明，在模擬煙氣條件下，CTS催化劑對單質汞的氧化效率可達到約100％，且在低溫條件（150-250℃），空塔氣速為113000 h-1下也具有很高的氧化效率，最佳質量百分比為CeO2:TiO2

3、:SiO2=0.5：1：0.5。200-250℃時汞的氧化效率達99%以上。CTS催化劑上NO對汞的氧化有促進作用，而SO2則起抑制作用。CTS催化劑上汞的氧化遵循Eley-Rideal機制。
　　采用溶膠凝膠法合成了CeO2-WO3（CW）催化劑，在固定床實驗臺架上，研究了該催化劑在模擬煙氣條件下對單質汞的催化氧化性能。研究結果表明，在低溫200℃時，CW催化劑對單質汞的催化氧化效果最好。在僅有84%N2、4%O2、12%CO2

4、，空塔氣速為113000 h-1的不利煙氣條件下，在200℃時，CW催化劑對單質汞的氧化率仍可達到70%，說明在無氯情況下，CW催化劑對汞也有較好的氧化性能。當CeO2/WO3質量比為1：1時具有最好的氧化效果。CW催化劑上NO對汞的氧化有促進作用， SO2有明顯的抑制汞氧化的作用。
　　在CW催化劑的基礎上引入TiO2作為載體制備了CeO2-WO3/TiO2（CWT）催化劑。實驗研究表明CWT催化劑在模擬煙氣氣氛，空塔氣速為11