納米結構二氧化鈦薄膜帶隙缺陷態(tài)對光電化學性質的影響機制及性能優(yōu)化.pdf

1、最近10年的研究發(fā)現(xiàn)，帶隙缺陷態(tài)是影響納米結構半導體光電化學性能的主要因素。然而，其影響機制尚不清晰。本文通過研究二氧化鈦納米結構薄膜電極的缺陷態(tài)分布以及載流子動力學行為，進而揭示帶隙缺陷態(tài)對光電催化水分解制氫活性的影響，并基于此指導制備高活性納米結構二氧化鈦光電極薄膜。
　　本文借助場發(fā)射掃描電子顯微鏡（FESEM）和X射線粉末衍射（XRD）技術對樣品的納米結構和形態(tài)進行研究；借助電化學交流阻抗譜（EIS）研究缺陷態(tài)對半導體載流

2、子傳輸動力學行為的影響；借助循環(huán)伏安法（CV）以及斬光時間電流（I-t）曲線等光電化學測試技術研究樣品光電化學性質及缺陷態(tài)分布情況，研究內容主要分為以下三個部分：
　?。?）探究二氧化鈦納米顆粒薄膜中的兩種常見的缺陷，即表面和晶界缺陷對光電催化活性的破壞作用。為此，我們采用兩種不同的燒結機制制備了納米聚集結構相同但兩種缺陷含量不同的二氧化鈦薄膜。研究發(fā)現(xiàn)晶界缺陷對薄膜的光電化學性能影響更甚，是影響載流子傳輸動力學以及導致光電化學活

3、性較低的主要原因。
　?。?）在（1）的基礎上，深入探究缺陷態(tài)對半導體光電化學性質的影響機制。研究發(fā)現(xiàn)，缺陷態(tài)密度越大，光電流衰減越為嚴重。本章通過染料吸附、酚酞變色、“Ti-O-P”化學鍵遇堿水解以及電化學/光電化學等一系列實驗，證明被捕獲電子與電解質陽離子間存在強的靜電吸引作用，導致電子逃逸勢壘增大，從而增加了光生載流子的傳輸阻力以及復合幾率，進而引發(fā)光電流衰減。
　?。?）基于（1）和（2），借助溶膠凝膠法與水熱法制備