LED氮氧化物熒光粉優(yōu)化合成、物質結構轉化與發(fā)光熱穩(wěn)定性及老化機理研究.pdf

1、白光LED作為新一代照明光源，其發(fā)展受到廣泛關注。熒光粉是白光LED最關鍵原材料，氮氧化物和氮化物熒光粉發(fā)光效率高、熱穩(wěn)定性好，能有效提高白光LED發(fā)光效率，提高顯指，降低色溫。高性能熒光粉一直為商業(yè)所追求，SrSi2O2N2∶Eu2+氮氧化物熒光粉發(fā)光效率也有待進一步提升目前以氮化物為原料合成氮化物Sr2Si5N8∶Eu2+的成本較高，且熱穩(wěn)定性和老化機理不明確。
　　本文首先圍繞LED氮氧化物綠色熒光粉SrSi2O2N2∶Eu

2、2+，通過對原料中Sr源化合物類別、決定陰離子基團的SiO2/Si3N4配比、助熔劑種類與濃度水平、還原氣氛與反應器材質展開系統優(yōu)化，成功探索出在380nm激發(fā)下內量子效率達到100％的SrSi2O2N2∶Eu2+優(yōu)化合成工藝。利用含碳鍶源SrCO3與SrC2O4合成的SrSi2O2N2∶Eu2+熒光粉中會出現LED紅色熒光粉Sr2Si5N8∶Eu2+雜相，為此，本文進一步研究了在1400℃相對較低溫度條件下采用碳熱還原與氮化反應合成S

3、rSi2O2N2∶Eu2+的技術路線，合成產物中出現大量Sr2Si5N8∶Eu2+相，借助高分辨透射電鏡在熒光粉顆粒表面觀察到非晶相。通過采用均勻混碳以及把碳平鋪在熒光粉底部兩種不同方式，揭示碳熱還原與氮化反應有利于合成氮化物相的機理是由于反應的釋放與局部熱傳導，導致局部區(qū)域溫度遠高于反應設定溫度，這也是非晶相產生的根本機制。其次，分別采用SrO、Sr2SiO4、SrSi2O2N2作為前驅體，探索了從氧化物直接向Sr2Si5N8∶Eu2

4、+氮化物、從氧化物向氮氧化物以及從氮氧化物向純氮化物的不同轉化路徑，研究結果表明，采用多步轉化法通過增加前驅物結晶有序度并減少反應活化能，有助于提高氮化物合成目標產物的純度，探索出低成本合成Sr2Si5N8∶Eu2+氮化物熒光粉更佳有效的途徑。最后，對LED紅色熒光粉Sr2Si5N8∶Eu2+發(fā)光熱猝滅、熱劣化和老化機理進行研究表明，激發(fā)態(tài)中電子占據態(tài)隨Eu2+濃度不同發(fā)生顯著變化，從激發(fā)態(tài)向導帶自電離是熱猝滅主要機制，Eu2+被氧化為